Synthèse et caractérisation de phosphates et d'hydroxysilicates de fer à valence mixte, catalyseurs de déshydrogénation oxydante de l'acide isobutyrique
Institution:
Lyon 1Disciplines:
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Abstract EN:
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Abstract FR:
Cette these s'inscrit dans un programme de recherches mene par la societe elf-atochem pour l'elaboration d'un nouveau procede de fabrication du methacrylate de methyle. Ce travail porte plus specifiquement sur la catalyse de l'une des etapes du procede: la deshydrogenation oxydante de l'acide isobutyrique en acide methacrylique en presence d'eau et d'oxygene. Le but de ce travail a consiste a rechercher de nouveaux catalyseurs plus actifs et plus selectifs que le catalyseur industriel existant. Deux familles de solides ont ete particulierement etudiees. Premierement, nous nous sommes interesses a la famille des hydroxysilicates de fer qui bien que moyennement actifs et selectifs se sont averes particulierement interessants pour la comprehension du role de l'eau pour la catalyse. Dans un deuxieme temps, nous avons mis au point une nouvelle synthese conduisant a des phosphates de fer qui se sont reveles plus actifs et plus selectifs que le catalyseur industriel dans les conditions du laboratoire. Apres avoir mis au point les parametres de synthese, nous avons etudie nos solides avant et apres catalyse par differentes techniques de caracterisation (spectroscopie mossbauer, diffraction des rayons x, spectroscopie infrarouge, xps, microscopie electronique) qui ont permis d'identifier une nouvelle phase qui n'est autre que la forme oxydee et hydratee de la phase active du catalyseur industriel alpha-fe#3(p#2o#7)#2. La connaissance de certains elements de la structure de cette phase ainsi que l'etude de la structure de composes modeles nous a egalement permis de relier les proprietes catalytiques a la presence de certains arrangements d'octaedres de fer. L'etude du dopage par des elements tels que le na, cs, et pb a egalement ete abordee