Abstract FR:

Dans cette these on a etudie le processus de transfert primaire d'electron entre les cromophores du centre reactionnel de rb. Sphaeroides, une proteine membranaire, avec des simulations moleculaires. Le but est de comprendre le mecanisme microscopique du transfert qui permet a l'electron de se deplacer de 17 a en 3 ps et toujours d'un meme cote de la proteine alors qu'un autre site, presque symetrique, existe. Le modele microscopique qu'on utilise comprend la proteine avec les cromophores, plusieures molecules d'eau et de detergent. Ces dernieres, apres relaxation, se sont attachees aux regions hydrophobiques de la proteine, sous form d'une micelle, en les protegeant des contacts avec l'eau. Pour cela, notre systeme reste tres stable pendant la simulation et proche de la configuration de depart donnee par le rayons-x. Pour etudier les proprietes de transfert primaire d'electron on a utilise, avec un model a spin-boson, la theorie de marcus sur le transfert d'electron entre differentes molecules en contact avec un solvent. Les quantitees a calculer sont les fluctuations de la difference d'energie entre les differents etats de l'electron interagissant avec le solvent. Un des points important de cette these est la separation, dans le calcul de la difference d'energie, entre les mouvements rapides et les mouvements lents du solvent (proteine+detergent+eau). Grace a ca on a pu introduire les effects de polarization electronique dans nos calculs et sur plusieures configurations microscopiques donnees par la dynamique moleculaire. Nos calculs sont capables de reproduire les energies experimentales du transfert et donnent des indications tres interessantes sur le mecanisme : l'existence d'un etat intermediaire pour l'electron tres proches a l'etat de depart et la nature de l'asymetrie.