Abstract FR:

Le procede industriel utilise pour produire le combustible mox consiste a broyer et a melanger finement de l'oxyde d'uranium et de l'oxyde de plutonium, avant de realiser un frittage reactif a haute temperature. L'homogeneisation cationique du reseau cristallin, qui ne peut alors s'obtenir que par la diffusion des cations u et pu, est une propriete importante du combustible pouvant influer sur son irradiation ou sur son retraitement. L'interdiffusion des cations metalliques u et pu dans le systeme uo#2-puo#2 au cours du frittage est etudiee en fonction du potentiel d'oxygene et de la temperature. L'analyse a la microsonde electronique est utilisee pour mesurer les profils de diffusion des couples uo#2/puo#2 dans les differentes conditions de frittage. L'influence de la concentration en pu est etudiee a l'aide d'un couple uo#2/(u0. 75pu0. 25)o#2. La methode de boltzmann-matano est employee pour evaluer les coefficients d'interdiffusion. Une mobilite importante des cations pu le long des joints de grains de l'uo#2 est observee a la fin du stade intermediaire du frittage. Elle est accompagnee d'une diffusion volumique dont la cinetique est beaucoup plus lente. La diffusion des cations u suit le meme processus avec une amplitude plus faible. La diffusion cationique, responsable de l'homogeneisation du materiau, est de ce fait peu influencee par la densification de la ceramique ; par contre, intervenant lors du troisieme stade du frittage, elle ralentit considerablement la croissance cristalline. Les coefficients de diffusion volumique et intergranulaire dont les calculs sont bases sur la modelisation de oishi dependent fortement du potentiel d'oxygene. La nature des poudres d'oxyde d'uranium est egalement determinante