Liason CO-palladium sur catalyseurs modèles : une étude par analyse de surface (SSIMS et TDP)
Institution:
Aix-Marseille 3Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
Pas de résumé disponible.
Abstract FR:
Ce travail avait deux objectifs: 1) l'elaboration et la caracterisation sous ultravide de catalyseurs modeles au palladium; 2) l'etude de la liaison co-metal en fonction des caracteristiques du catalyseur et des conditions de chimisorption (taille, morphologie des particules, nature des supports, temperature. . . ). Pour atteindre ces buts nous avons utilise principalement la methode de spectrometrie de masse d'ions secondaires en regime statique (ssims) associee a la thermodesorption programmee (tdp). Une methode complementaire pour la caracterisation des catalyseurs a ete employee: la microscopie electronique par transmission (tem). Les catalyseurs sont elabores in situ par condensation de vapeurs metalliques sur differents supports monocristallins (-al#2o#3, -al#2o#3, mgo et tio#2), caracterises par ssims. Nous avons montre que la ssims est aussi tres fructueuse pour caracteriser la croissance et la morphologie des depots metalliques. Les resultats mettent en evidence la complementarite entre la microscopie electronique et cette methode qui a l'avantage de permettre d'acceder in situ a la morphologie du depot (2d, 3d), a la cohesion en surface des particules (rugosite) et a l'interaction metal-support. Le principal objectif de notre travail concernait l'etude de la chimisorption de co: la determination de la cinetique d'adsorption, la nature de la liaison de co avec les particules metalliques (adsorption dissociative ou moleculaire) et sa symetrie (lineaire ou en pont), l'interaction entre adsorbat-adsorbat (co-co). Nous avons montre que co s'adsorbe soit lineairement soit en pont suivant le taux de couverture. L'influence de la taille des particules et de la nature de support a ete mise en evidence. La dissociation de co qui apparait pour les plus faibles tailles de particule, a ete caracterisee sur les differents supports, donc c'est un effet de taille general. Nous avons mis en evidence de plus un effet tres interessant: la reconstruction reversible de la surface des particules lors de l'adsorption de co