Abstract FR:

Le confinement des dechets radioactifs en france s'effectue actuellement par leur incorporation dans un verre borosilicate de type eau legere. De nouvelles matrices de confinement sont envisagees, specifiques a quelques radioelements a vie longue et devant presenter une meilleure durabilite chimique. Le procede mis en place dans ce travail consiste en l'enrobage de simulants d'actinides (neodyme et cerium) dans une matrice de silice vitreuse. Celle-ci constitue un tres bon candidat pour les criteres de surete du confinement et notamment pour la resistance a l'attaque chimique de l'eau, principal vecteur de corrosion des materiaux de confinement a long terme. Il s'agit d'integrer les elements a confiner dans un materiau poreux de silice, synthetise par voie sol gel, par des etapes d'impregnation et de sechage avec des solutions contenant ces elements. Par la suite, la matrice poreuse est densifiee par un traitement thermique de frittage vers 1100 a 1200c, piegeant ainsi les simulants. Les proprietes mecaniques et texturales de ce materiau poreux ont ete caracterisees. Une methode originale, selon le principe de poussee d'archimede, a ete mise en place pour etudier l'impregnation, la permeabilite et les phenomenes de diffusion dans le reseau poreux. Les materiaux de confinement vitrocristallins finalement realises, silice-cerium et silice-neodyme, ont ete caracterises sur le plan structural (rx et meb), mecanique et de la durabilite chimique. Leur caracterisation montre des differences nettes qui sont correlees avec la difference d'affinite de nd(iii) et ce(iv) avec la silice. Ceci a mis en evidence l'importance du critere de segregation entre matrice de silice et elements a confiner pour valider ce procede. Ainsi, dans le cas du materiau silice-cerium, la vitesse de dissolution mesuree (test soxhlet) est environ 60 fois inferieure a celle du verre borosilicate de confinement.