Elaboration par voie sol-gel de revêtements catalytiques sur substrat métallique
Institution:
Toulouse 3Disciplines:
Directors:
Abstract EN:
The aim of the study was to elaborate metallic supported catalysts by sol-gel route stable at high temperature (< 700°C). Both oxydes TiO2 and Zr0. 5Ce0. 5O2 have been studied. The study was mainly to synthesize an oxyde used as support and having a high surface and a high porosity. From stable colloïdal sols, we pointed out the interest to perform nanometric particles and to stabilize TiO2 anatase phase in order to keep small size cristallized domains. The influence of a polymer has been shown to decrease the sintering phenomenon and so to increase the porosity of the oxyde. Interactions between particles in sols are of great importance because they involve particular stacking of the particles during gelification and after calcination. The interactions between particles are different according to the ionic strength and pH of the medium. In order to decrease the sintering phenomenon, alumina nanoparticles have been added and used as steric barriers between ceria-zirconia particles. We defined several systems of interactions to elaborate a porous stacking with a high surface area. Particles size and porosity analysis have been performed to suggest stacking models. Several catalysts have been prepared using Rh, Ru, Pt according to different formulations in order to obtain adherent catalytic films deposited onto stainless steel substrate. Then, catalysts have been tested for complete CO oxidation reaction and best results have been measured for Zr0. 5Ce0. 5O2 - Pt deposited catalyst.
Abstract FR:
L'objectif était d'élaborer, par voie sol-gel, des catalyseurs supportés, stables en température (< 700°C). Les deux oxydes supports étudiés ont été le dioxyde de titane TiO2 et l'oxyde mixte de zircone-cérine Zr0. 5Ce0. 5O2. L'étude a porté principalement sur la synthèse d'un oxyde support possédant un rapport surface sur volume et une porosité élevés. A partir de sols stables d'oxydes, nous avons mis en évidence l'intérêt de former des particules nanométriques et de stabiliser la phase anatase de l'oxyde TiO2 pour conserver des domaines cristallisés de petite taille. Nous avons également montré l'influence d'un polymère ajouté dans le sol qui permet de limiter les phénomènes de frittage et d'augmenter la porosité du matériau. Les travaux effectués sur l'oxyde Zr0. 5Ce0. 5O2 ont mis en évidence le rôle des interactions entre particules sur l'assemblage lors de la gélification et après calcination du matériau, ces interactions étant dépendantes du milieu dans lequel les particules se trouvent (pH, force ionique). Afin d'inhiber le phénomène de frittage, des particules d'alumine ont été incorporées comme barrières stériques entre les particules de zircone-cérine. Nous avons défini divers systèmes pour lesquels les interactions entre particules sont différentes, afin d'élaborer un empilement poreux à haute surface spécifique. A partir de la mesure des tailles de particules et des mesures de porosité, nous avons proposé des modèles d'empilement. En ajoutant les précurseurs métalliques adéquats, nous avons préparé différents types de catalyseurs métalliques (Rh, Ru, Pt). Nous avons mis au point différentes formulations afin d'obtenir des revêtements catalytiques adhérents sur un substrat métallique. Les catalyseurs ont ensuite été testés pour la réaction d'oxydation totale du CO. Les meilleures activités ont été mesurées pour le Pt déposé sur l'oxyde Zr0. 5Ce0. 5O2.