Identification and study of relevant descriptors of the solid during the synthesis of boehmite
Institution:
université Paris-SaclayDisciplines:
Directors:
Abstract EN:
An alumina catalyst carrier must have adequate mechanical and thermal properties, and promote an appropriate mass and heat transfer. These properties depend on the carrier texture, which is the result of its manufacturing process. Our study focuses on the peptization and kneading process, which involves the dispersion of boehmite powder in an acid solution. A base is then added to induce the agglomeration of dispersed boehmite particles. This process, performed under mixing, enables to tune the size and structure of the boehmite agglomerates that will build the solid catalyst carrier. This work aims at modeling the alumina solid structure depending on the physical-chemical parameters that drive the colloidal agglomeration when no hydrodynamic forces are present. In order to study the impact of pH, ionic strength and concentration on the coagulation kinetics, three experimental techniques are used: Dynamic Light Scattering (DLS), Small Angle X-Ray Scattering (SAXS) and Scanning Transmission Electron Microscopy (STEM). The results of the experimental data are interpreted in terms of the population-balance equation, where the size-structure relationship is given by a Brownian dynamics model. The results of the population-balance model are then used as inputs for a morphological agglomeration model, to simulate large volumes of the porous structure of the real alumina solid. Such a model is one of the new contributions of this work, and enables to compute textural properties of a boehmite grain.
Abstract FR:
Un support catalytique en alumine doit avoir des propriétés mécaniques et thermiques adéquates, et favoriser un transfert de masse et de chaleur approprié. Ces propriétés dépendent de la texture du support, qui est le résultat du procédé de fabrication. Cette thèse se concentre sur l’opération unitaire de peptisation et malaxage, qui implique la dispersion d’une poudre de boehmite dans une solution acide. Une base est ensuite ajoutée pour induire l’agglomération des particules de boehmite dispersées. Ce procédé, réalisé sous agitation, permet de contrôler la taille et la structure des agglomérats d’alumine qui constitueront le support solide du catalyseur. Ce travail vise à modéliser la structure solide de l’alumine en fonction des paramètres physico-chimiques qui dirigent l’agglomération colloïdale, en absence des forces hydrodynamiques. Afin d’étudier l’impact du pH, de la force ionique et de la concentration sur la cinétique de coagulation, trois techniques expérimentales sont utilisées : la diffusion dynamique de la lumière (DLS), la diffusion des rayons X aux petits angles (SAXS) et la microscopie électronique à transmission (STEM). Les résultats expérimentaux sont interprétés à travers l’équation du bilan de population, alimentée par un modèle de dynamique Brownienne. Les résultats du bilan de population sont ensuite utilisés pour paramétrer un modèle morphologique d’agglomération, afin de simuler de grands volumes de la structure poreuse du solide d’alumine. Le modèle morphologique fait partie des nouvelles contributions de cette thèse, et permet de calculer les propriétés texturales d’un grain de boehmite.