Élaboration et caractérisation de nanoparticules de silicium dans du nitrure de silicium en vue d’applications photovoltaïques
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Abstract EN:
Silicon nanoparticles (Si-nps) embedded in a silicon nitride matrix (SiNx) are promising for photovoltaic applications. These applications require tuning the optical properties of the films by managing the quantum confinement of the Sinps. This thesis work deals with the elaboration and characterization of silicon nanostructures embedded in silicon nitride. Thin films (»100nm) of silicon rich silicon nitride (SRSN) have been deposited by PECVD and subsequently annealed at 1100°C/30min to allow the nucleation of Si-nps. We show that the control of the silicon excess generates a large diversity of nanostructures including a high density (2x1012 cm-2) of amorphous Si-nps with an average size of 3nm, percolated crystalline nanostructures or nano-columnar crystalline arrangements. However, the large size distribution of Si-nps fathered by the single layer approach limits the control of the optical properties expected by quantum confinement in Si-nps. Then, we have investigated the formation and characterization of super-lattices composed of alternative layers of SRSN and SiO2 or Si3N4 ultrathin films. These stoichiometric layers have been used to limit the Si-nps growth in order to thin down the size distribution. We have identified the experimental parameters, namely the Si excess and the thickness of the SRSN, needed for the formation of Si-nps with size small enough to be compatible with quantum confinement. Finally resistivity experiments in the system Si-nps-Si3N4 have been conducted in order to identify the electrical transport problems that should be overcome for coming application as PV tandem cell for instance.
Abstract FR:
Les nanoparticules de silicium (Si-nps) enfouies dans une matrice de nitrure de silicium (SiNx) sont prometteuses pour les applications photovoltaïques. Cette thèse traite de leur élaboration et leur caractérisation dans le SiNx afin de maitriser leurs propriétés optiques par l’intermédiaire du confinement quantique. Des couches minces (»100nm) SiNx riche en silicium (NSRS) sont préalablement déposées par PECVD. Elles sont ensuite recuites à 1100°C/30min pour permettre la nucléation des Si-nps dans la matrice de nitrure de silicium. Nous montrons que le contrôle de l’excès de Si permet d’engendrer une grande diversité de nanostructures (forte densité -2x1012 cm-2- de Si-nps amorphes de 3 nm de taille moyenne, nanostructures percolées de silicium cristallin, arrangements nano-colonnaires cristallins). Cependant la large distribution de tailles de Si-nps générée par cette approche limite le contrôle efficace des propriétés optiques. Pour cela, nous avons élaboré et caractérisé des super-réseaux composés alternativement de couches NSRS et SiO2 ou Si3N4. Ces dernières permettent de limiter la croissance des Si-nps au moins dans une direction et ainsi d’affiner la distribution de tailles des Si-nps. Nous avons déterminé les conditions d’élaboration optimales de ces super-réseaux permettant d’obtenir des Si-nps de tailles contrôlées compatibles avec le confinement quantique (<5nm). Finalement, des mesures de résistivité des couches NSRS ont été réalisées afin d‘apprécier les problèmes de transport de charges électriques dans les systèmes Si-nps/SiNx en vue de leur intégration dans les cellules photovoltaïques à multi-jonctions.