Experimental investigation of gas diffusivity and CO2-binding capacity of cementitious materials
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La RochelleDisciplines:
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Abstract EN:
The current standardized methods used to investigate the carbonation performance of concrete are based on the direct determination of the pH variation on the surface of a concrete specimen exposed to ambient or higher CO2 concentration. These methods are either time-consuming (natural carbonation) or of a questionable accuracy (accelerated carbonation). The carbonation physicochemical process involves two major mechanisms: gaseous CO2 diffusion into the cementitious material’s porous network and its dissolution and reaction with CaO of the hardened cement paste. Most carbonation depth prediction models require the CO2-effective diffusion coefficient and the amount of carbonatable products as input parameters. Hence the aim of this work is to develop two simple and reliable test methods to determine these two properties in a reliable and cost-effective manner.First we developed and validated a test method to determine the oxygen-effective diffusion coefficient (De,O2) of nine different hardened cement pastes preconditioned at different relative humidity levels, and 44 concrete mixtures. The influence of the hydration duration, water-per-binder ratio, accelerated carbonation, and binder type on the oxygen diffusivity was investigated. The dependence of the De,O2 on the tested concrete specimen thickness was investigated at the dry state and after conditioning at 93%RH. The De,O2 was determined before and after full carbonation of six concrete mixtures previously conditioned at different RH. A correlation between oxygen permeability and diffusivity is investigated on 44 concrete mixtures.A second test method is developed to determine the instantaneous CO2 binding rate and the amount of carbonatable products of powdered hydrated cement pastes and synthetic anhydrous and hydrates. The samples were carbonated in open systems at ambient CO2 concentration and controlled relative humidity, and then the system switches into a closed configuration while the measurement of the CO2-uptake is performed over a short period of time. The test method allows for the measurement of the carbonation reaction rate and capacity; and their evolution as function of time under different RH. The developed method shows advantages for being nondestructive, allowing the samples to carbonate at controlled CO2 concentration and humidity, and providing measurements with low cost equipment. A good agreement between the test method results and thermogravimetric analysis was observed, which highlights the reliability and accuracy of the developed test method.The results obtained from the gaseous diffusion coefficient and carbonatable products test methods were used as inputs for carbonation depth prediction models. A correlation was investigated between the measured carbonation depth on different concrete and hydrated cement pastes mixtures by means of phenolphthalein solution under both natural and accelerated exposure. The results were compared with the calculated carbonation depth using our experimental results.
Abstract FR:
Actuellement, les méthodes d’essais normalisées, couramment utilisées pour étudier la carbonatation du béton, s’appuient sur l’évaluation de la chute du pH (<9) de la solution interstitielle d'un échantillon de béton exposé à des concentrations ambiantes ou très élevées de CO2 (2% à 50% en volume). Ces méthodes sont souvent critiquées car soit, elles nécessitent beaucoup de temps (plus d’une année pour la carbonatation naturelle), soit elles sont coûteuses et d’une faible fiabilité (la carbonatation accélérée, notamment quand la concentration de CO2 est supérieure à 3% CO2). Deux mécanismes principaux pilotent la carbonatation: le transport diffusif du dioxyde de carbone gazeux, qui est régi par le coefficient de diffusion effectif de cette espèce dans le milieu poreux, et la consommation de CO2 par la quantité de produits carbonatables présente dans la matrice cimentaire. Ces deux propriétés du matériau sont requises pour les modèles prédictifs de la profondeur de carbonatation des matériaux cimentaires. L’objectif de ce travail est donc de développer deux méthodes d’essai simples et fiables pour déterminer ces deux propriétés.D’abord, nous avons développé et validé une méthode d’essai permettant de déterminer le coefficient de diffusion effectif d’oxygène (De,O2) de neufs pâtes de ciment durcies et 44 bétons pré-conditionnés à différentes humidités relatives. L'influence de la durée d'hydratation, du rapport eau sur liant, de la carbonatation accélérée (1% CO2) et du type de liant sur la diffusivité de l'oxygène est étudiée sur des bétons et pâtes de ciment durcies. L’influence de l’épaisseur de l’échantillon de béton testé sur le De,O2 est évaluée à l'état sec et après conditionnement des bétons à une humidité relative de 93%. La corrélation entre la perméabilité à l'oxygène et le coefficient de diffusion effective d’oxygène est étudiée sur 44 mélanges de béton.Une deuxième méthode d’essai est développée pour étudier le taux instantané de fixation de CO2 et la quantité de produits carbonatables de pâtes de ciment hydratées, de phases pures d’hydrates et anhydres synthétisées. Les échantillons ont été carbonatés dans des systèmes ouverts sous humidités relatives contrôlées et concentration ambiante de CO2, puis le système bascule en configuration fermée pour mesurer la quantité de CO2 fixée par le matériau testé pendant une courte période. Cette méthode d’essai permet de déterminer l’évolution en fonction de temps du taux instantané de réaction de carbonatation et de la capacité de fixation de CO2 sous différents environnements. Un bon accord entre les résultats de la nouvelle méthode d’essai et l'analyse thermogravimétrique a été observé, ce qui met en évidence la fiabilité et la précision de la méthode de test développée.Les résultats obtenus des essais de diffusion et les quantités de produits carbonatables sont intégrés dans des modèles de prédiction de la profondeur de carbonatation. Ces profondeurs de carbonatation ont été comparées aux profondeurs de carbonatation déterminées directement sur les mêmes matériaux par pulvérisation de phénolphtaléine, en carbonatation naturelle et accélérée.