Propriétés interfaciales contrôlant la sécurité du stockage géologique des gaz acides
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Acid gas geological storage is a process under which acid gas (CO2, H2S) is injected in a geological formation and thus stored away from the atmosphere for a long time (hundreds of years). It is a promising process to reduce CO2 atmospheric emissions and an alternative to the transformation of H2S into sulphur by the Claus process. In this process, the acid gas buoyantly rises to the top of the formation and accumulates beneath the caprock, a low permeable medium imbibed with water. This thesis investigates the interfacial properties involved in capillary failure of the caprock: water/acid gas interfacial tension (IFT) and caprock’s water-wettability. It presents the first ever systematic IFT and contact angle measurements under storage conditions (up to 150 bar and 120°C) with H2S-rich acid gases, as well as a model to predict IFTs between water and non-polar or slightly-polar compounds. Water/H2S IFT decreases with increasing pressure and levels off at around 9-10 mN/m at high pressure and temperature (T ≥ 70°C, P > 120 bar). However, wettability alteration due to the presence of dense acid gas is limited in the case of natural and model substrates typically present in the caprock, except in the case of mica, which exhibits pronounced alteration in the presence of H2S. These properties have a strong impact on various quantities of practical interest in geological storage, such as the maximum injection and storage pressure and potential storage capacity of a given formation. These quantities are significantly lowered in the case of H2S-rich gas as compared to CH4 and even CO2; they should be carefully determined when planning an acid gas geological storage operation.
Abstract FR:
Le stockage des gaz acides (CO2, H2S) en formation géologique profonde est à la fois un moyen de réduire les émissions atmosphériques de CO2 et une alternative intéressante à la transformation de l’hydrogène sulfuré (H2S) en soufre par le procédé Claus. Etant moins dense que les fluides en place (comme l’eau), le gaz injecté dans la formation s’accumule sous la roche de couverture, qui est en général peu perméable et imbibée d’eau. Dans cette thèse sont examinées les propriétés interfaciales contrôlant l’étanchéité capillaire de cette couverture : la tension interfaciale (TI) eau/gaz et la mouillabilité à l’eau de la roche de couverture. Ces propriétés ont été mesurées dans les conditions du stockage (jusqu’à 150 bar et 120°C), et un modèle simple est proposé qui permet de prédire les TI entre l’eau et un composé peu polaire. Lorsque la pression augmente, la TI entre l’eau et la phase riche en H2S diminue, pour atteindre un plateau de l’ordre de 9-10 mN/m à des températures et pressions supérieures à 70°C et 120 bar. En revanche, l’altération de mouillabilité à l’eau induite par le gaz acide, évaluée à partir de mesures d’angle de contact, est limitée dans le cas de substrats naturels ou représentatifs de minéraux présents dans les roches de couverture, à l’exception du mica qui présente en présence d’H2S une altération significative de sa mouillabilité à l’eau. Ces propriétés ont un impact important sur les quantités d’intérêt pratique dans le stockage géologique, telle que la pression maximale d’injection et de stockage et la capacité de stockage d’une formation donnée : ces quantités sont diminuées dans le cas d’un gaz riche en H2S relativement au méthane ou au CO2.