Etude des systèmes gaz acide - Alcanolamine - Eau : Mesures couplées de composition de la phase liquide et de solubilité
Institution:
Paris, ENMPDisciplines:
Directors:
Abstract EN:
The absorption of the acid gases (CO2, H2S) by aqueous solutions of alkanolamines is a well-known gas sweetening process. The design and the optimization of this process require the use of a thermodynamic tool permitting a realistic representation of the vapor-liquid equilibrium of these electrolytes systems. Nevertheless, the solubility data used for the determination of models' parameters are, the most often, incoherent. Moreover, experimental data of speciation do not exist, although they are important for the modelling. We conceived an experimental device based on the infrared spectroscopy (IR) permitting the measurement of both CO2 solubility and molecular CO2 and carbamate speciation in the liquid phase of the CO2 / Alkanolamine / H2O systems. Five solutions of DEA, MDEA and a mixture of these two amines have been considered. In order to get a reliable, complete and coherent database, we undertook complementary measurements of the CO2 and H2S solubility in the same aqueous solutions of alkanolamines. Finally, the database obtained during this work, contains the new solubility and speciation data, and is characterized by gas partial pressures going from 0. 1 to 4600 kPa and temperatures varying from 298. 15 to 373. 15 K. This database has been regressed for the determination of the EOS-Electrolyte model parameters based on an equation of state developed in the laboratory. The originality of this modelling is to be the first one which considers speciation data.
Abstract FR:
L'absorption des gaz acides (CO2, H2S) par des solutions aqueuses d'alcanolamines est un procédé couramment employé au sein de l'industrie du traitement des gaz. Le dimensionnement et l'optimisation de ce type de procédé nécessitent l'utilisation d'un outil thermodynamique permettant une représentation réaliste des équilibres liquide-vapeur de ces systèmes d'électrolytes. Néanmoins, les données de solubilité sur lesquelles sont ajustés les paramètres des modèles sont le plus souvent incohérentes. De plus, malgré leur importance pour la modélisation, il n'existe de données expérimentales de composition de la phase liquide. Nous avons donc conçu un dispositif expérimental basé sur la spectroscopie infrarouge (IR) permettant la mesure couplée de la solubilité du CO2 et de la teneur en CO2 moléculaire et en carbamate dans la phase liquide des systèmes CO2 / Alcanolamine / H2O. Cinq solutions de DEA, de MDEA et d'un mélange de ces deux amines ont été considérées. Afin d'obtenir une base de données fiable, complète et cohérente, nous avons entrepris des mesures complémentaires de solubilité du CO2 et du H2S dans les mêmes solutions aqueuses d'alcanolamines. Finalement, la base de données comprenant les nouvelles données de solubilité et de composition de la phase liquide se caractérise par des pressions partielles de gaz allant de 0,1 à 4600 kPa et des températures variant de 298,15 à 373,15 K. Elle a par la suite été régressée pour l'ajustement des paramètres du modèle EOS-électrolyte basé sur une équation d'état développée au laboratoire. Cette modélisation a pour particularité de tenir compte, pour la première fois, de la composition de la phase liquide.