Abstract FR:

Les polydiacetylenes possedent une forte absorption a deux photons a 1064 nm. Ses differents effets sur la non-linearite de conjugaison de phase sont decrits dans le cadre d'experiences realisees en regime d'impulsions picosecondes. Dans les solutions, les gels et les couches evaporees (milieux optiquement minces), la susceptibilite du troisieme ordre apparait comme une fonction croissante de l'intensite d'excitation. L'analyse de sa phase par interferometrie avec le substrat ou avec le solvant permet de comparer l'effet d'amplification avec les predictions d'un modele de niveaux atomiques peuples par absorption a deux photons et deplaces par effet stark. La reponse conjuguee en phase presente une memoire a decroissance multi-exponentielle. L'analyse de ses symetries de polarisation permet de l'attribuer a un effet uni-dimensionnel. L'etude de l'action d'un champ electrique statique intense revele qu'il s'agit d'especes chargees liees aux chaines photo-conductrices. Dans les mono-cristaux de pts (milieux optiquement epais), la reponse sature a haute intensite lumineuse. Ceci est bien pris en compte par les equations de propagation traitees en conditions de forte absorption a deux photons. L'effet est mis a profit dans une experience de conjugaison de phase sous excitation par une pompe optique externe. On demontre ainsi que la non-linearite amplifiee est une absorption a deux photons relayee par des especes absorbant en milieu de bande, elles-meme excitees par cette absorption a deux photons. Il s'agit formellement d'une absorption a quatre photons decrite par une non-linearite du septieme ordre imaginaire positive