Abstract FR:

L'objectif de cette these est d'etudier la cinetique d'alteration du combustible use et de realiser un bilan de l'activite relachee par le combustible use dans des conditions de stockage direct en formation geologique profonde. Nous avons donc concu et installe en cellule blindee un dispositif d'etude de lixiviation de poudre de combustible irradie a 60 gwj. Tu#-#1 en presence de materiaux d'environnement (argile ou granite), par des eaux souterraines de synthese (argileuse ou granitique), a 40 bars et 90c. Notre dispositif permet d'obtenir et de maintenir des conditions reductrices (-310 a -160 mvenh), caracteristiques des conditions redox d'un site de geologique profond. La preparation de poudres calibrees de combustible use et la recuperation de l'activite fixee par les materiaux d'environnement ont necessite la mise au point de procedures specifiques. Des experiences identiques ont parallelement ete realisees avec du simfuel sur une paillasse en zone controlee. Une premiere serie d'experiences a ete realisee dans 4 milieux pour chaque combustible. Les materiaux d'environnement sont le siege d'importants phenomenes de sorption. Ainsi, les concentrations des actinides se stabilisent rapidement a de faibles valeurs : 10#-#8 mol/l#-#1 pour u, 10#-#1#2 mol/l pour pu et 10#-#1#3 - 10#-#1#4 mol/l pour cm. Le bilan de l'activite relachee de #9#0sr au terme de chaque experience est environ deux fois plus eleve en presence d'argile qu'en presence de granite. Les vitesses moyennes d'alteration que nous en avons deduites sont 0,2 mg. M#-#2/j en presence de granite, 0,4 et 0,6 mg. M#-#2/j en presence d'argile. Elles sont comparables a celles reportees dans la litterature pour des conditions reductrices. La realisation d'essai blancs est necessaire pour connaitre la vitesse de lixiviation de notre combustible par ces eaux souterraines en conditions reductrices en l'absence de materiaux d'environnement et pour mettre ainsi en evidence un eventuel effet des materiaux d'environnement.