Abstract FR:

La fluoroapatite constitue le prototype de nouvelles matrices de conditionnement specifiques des actinides mineurs, dans l'optique du retraitement pousse du combustible nucleaire use et du stockage geologique des dechets radioactifs a vie longue. L'integrite a long terme de la matrice depend de sa resitance a l'auto-irradiation liee a la desintegration alpha. L'etude initialement entreprise avait pour but d'evaluer l'effet des noyaux de recul juge preponderant pour modifier la structure et par suite la resitance a la corrosion aqueuse. La technique analytique utilisee etant la spectrometrie par retrodiffusion rutherford (rbs) couplee a la canalisation, le materiau d'etude, sous la forme de monocristaux, est soumis a un faisceau d'ions helium d'energie de quelques mev, comparable a celle des particules alpha. Deux phenomenes inattendus ont alors ete observes qui remettent en cause l'innocuite de ces dernieres : (i) l'exfoliation du materiau au-dessus d'une certaine concentration d'helium ; (ii) la guerison par ralentissement electronique des ions incidents de defauts prealablement produits par des ions lourds assimilables aux noyaux de recul. Ces deux effets antagonistes sur la stabilite du materiau sont extrapoles au cas d'apatites incorporant des actinides pour predire leur evolution a long terme. Afin d'evaluer les risques d'exfoliation par accumulation d'helium radiogenique, il a ete necessaire d'etudier les caracteristiques de diffusion de l'helium, en utilisant une methode originale basee sur l'implantation d'helium et la caracterisation des profils de repartition apres traitement thermique au moyen de la spectrometrie de reculs elastiques (erda) induits par un faisceau d'ions carbone. La faible valeur du coefficient de diffusion de l'helium a la temperature regnant dans le site de stockage n'exclut pas totalement le risque d'exfoliation, qui est cependant improbable du fait des concentrations limitees d'actinides envisagees. Le phenomene benefique de guerison par irradiation alpha des defauts produits par les noyaux de recul conduit a un bilan global d'accumulation de defauts de l'ordre de 10% de ceux correspondant a l'etat amorphe et explique donc l'absence d'apatites phosphatees metamictes dans la nature.