thesis

Préparation et caractérisation de pérovskites substituées : application à l'élimination catalytique simultanée des suies et des oxydes d'azote issus des moteurs diesel

Defense date:

Jan. 1, 1995

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Institution:

Compiègne

Disciplines:

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Abstract EN:

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Abstract FR:

Ce travail a pour objectif d'étudier la possibilité d'utiliser des oxydes de type perovskite comme catalyseurs pour l'élimination simultanée des suies et des oxydes d'azote issus des moteurs diesel. Les expérimentations sont menées en simulant la partie sèche des suies par du noir de carbone qui est intimement mélangé avec le catalyseur. Apres avoir situé le sujet dans une introduction générale, le premier chapitre présente les deux principaux polluants émis par un moteur diesel que sont les oxydes d'azote et les suies, et analyse les moyens permettant leur élimination séparée. Le deuxieme chapitre consiste en une bibliographie exhaustive des perovskites: propriétés structurales et thermodynamiques, méthodes de préparation et propriétés catalytiques. Le troisième chapitre est dévolu à l'expérimentation concernant la préparation et la caractérisation des catalyseurs (DRX, BET, dosages chimiques, IRTF, MEB, DTP). Le quatrième chapitre concerne le test catalytique et se divise en deux parties. La première correspond à la description du test: montage expérimental, moyens d'analyse, mode opératoire et définition de l'activité catalytique. Dans la seconde partie sont présentés les résultats obtenus lors d'un screening de nombreux catalyseurs testés en réduction de NOx par du noir de carbone en milieu réducteur puis les résultats obtenus sur quelques catalyseurs sélectionnés pour des essais en milieu oxydant. Un des résultats importants obtenus lors de cette étude est la mise en évidence de la possibilité d'utiliser le noir de carbone, en présence de catalyseur de type perovskite, pour réduire les oxydes d'azote. D'autre part, loin d'être inhibiteur, l'oxygène semble, au contraire, favoriser et accélérer la réaction, en particulier sur des catalyseurs au cuivre tel La0. 8Sr0. 2Mn0. 5Cu0. 5O3±λ de structure perovskite, ou tel La2CuO4, de structure K2NiF4 ; contrairement aux oxydes simples, les oxydes mixtes de cuivre sont stables dans les conditions de test. Cette étude permet de confirmer l'affinité du cuivre pour les réactions mettant en jeu les oxydes d'azote, déjà largement constatée en littérature. Malheureusement aucune corrélation n'a pu être mise en évidence entre l'activite catalytique des catalyseurs au cuivre et divers paramêtres liés au cuivre: structure de la matrice hôte, coordination et valence du cuivre. . .