Abstract FR:

Le travail de recherche effectue au cours de cette these s'inscrit dans le cadre general du stockage de l'hydrogene par adsorption. L'interet porte a ce combustible est son utilisation a venir, a l'echelle de la planete pour les vehicules electriques non polluants a pile a combustion a hydrogene. L'objectif de ce travail est de determiner a temperature ambiante la gamme de pression et les structures optimisees (donnees geometriques et nature physico-chimique) des adsorbants permettant une adsorption maximale de l'hydrogene. Il est donc necessaire de comprendre le comportement du gaz en presence de differents types d'adsorbants : charbons actifs, fibres de carbone, nanotubes de carbone et zeolithes. Nous avons choisi d'utiliser la simulation numerique de monte carlo pour atteindre cet objectif. A partir de donnees microscopiques (interactions mises en jeu) et macroscopiques (structures cristallographiques des adsorbants) nous avons eu acces a des informations non seulement macroscopiques (isothermes d'adsorption et quantite de gaz adsorbe) mais egalement microscopiques (profils de densite moleculaires, sites d'adsorption, nombre de couches de gaz adsorbe) permettant de mieux comprendre les mecanismes de l'adsorption. La simulation de monte carlo nous a permis de predire des maxima d'adsorption a temperature ambiante et a la temperature de l'azote liquide ; de reproduire quantitativement les isothermes d'adsorption obtenues experimentalement et de les poursuivre a des pressions plus elevees ; de comprendre les mecanismes de l'adsorption (a partir des profils de densite) et enfin d'optimiser les structures de materiaux adsorbants en vue du stockage du gaz par adsorption.