Abstract FR:

Ce travail est consacre a l'etude des proprietes optiques lineaires et non lineaires de molecules a transfert de charge intramoleculaire, chromophores push-pull, utilisees comme dopants pour des polymeres photorefractifs a temperature de transition vitreuse (t#g) proche de la temperature ambiante. Les performances de ces materiaux dependent des caracteristiques des molecules incorporees dans la matrice photoconductrice. Nous nous sommes attaches a analyser et a comprendre les processus guidant l'obtention de fortes anisotropies de polarisabilite lineaire ainsi que de fortes hyperpolarisabilites quadratiques, parametres moleculaires essentiels qui interviennent dans le facteur de merite fom caracterisant l'efficacite de ces polymeres. Nous nous sommes bases sur le formalisme mix pour decrire les polarisabilites des molecules push-pull. Pour quelques series de chromophores, nous avons fait varier le parametre (mix) en modifiant soit la polarite des solvants utilises, soit la longueur de la chaine moleculaire separant les charges. Ces etudes ont demontre la validite et l'interet du modele. Elles ont degage les criteres d'optimisation des parametres moleculaires et ont debouche sur la synthese de molecules a hyperpolarisabilite quadratique geantes. Nous avons montre que deux voies fondees sur deux types de molecules push-pull, pouvaient etre mises en uvre pour optimiser fom. Une nouvelle strategie consiste a elaborer des molecules a charges separees possedant des hyperpolarisabilites quadratiques peu elevees. La modulation de l'indice de refraction des polymeres dopes avec de telles molecules est alors gouvernee par la contribution orientationnelle, d'autant plus elevee que le moment dipolaire de ces especes moleculaires est generalement grand. Nous avons finalement demontre la validite de la demarche basee sur l'analyse theorique et experimentale de fom de molecules push-pull en solution pour le choix de chromophores optimises dopant les polymeres photorefractifs a bas t#g.