Abstract FR:

Le dioxyde d'uranium est le combustible standard des centrales nucleaires exploitees par edf. Au cours de l'irradiation, des produits de fission se creent, parmi lesquels le krypton et le xenon, au sein des pastilles de combustible. Or, le relachement de ces gaz rares pourrait devenir, a tres fort taux de combustion, un parametre limitant l'exploitation des reacteurs. Pour etudier ce sujet, nous avons realise des calculs utilisant la theorie de la fonctionnelle de la densite et les approximations lda et asa. Nous avons tout d'abord valide notre approche en calculant les proprietes de cohesion du thorium, du protactinium et de l'uranium. Le bon accord avec les mesures est lie a la demonstration que les electrons 5f de ces metaux participent aux liaisons chimiques et a la prise en compte des etats 6p dans les calculs de structure de bande. Pour les dioxydes d'uranium et de thorium, le parametre de maille d'equilibre, l'energie de cohesion et le coefficient de compressibilite sont en tres bon accord avec l'experience. Nous montrons de plus que les liaisons entre les atomes d'uranium et d'oxygene ne sont pas totalement ioniques mais comportent une composante covalente. Seule la question de la conductivite electrique du dioxyde d'uranium reste ouverte. Nous avons pu calculer les energies de formation des defauts ponctuels dans le dioxyde d'uranium. Conformement aux observations experimentales, nous trouvons qu'il est plus facile de creer un defaut dans le sous-reseau d'oxygene que dans le sous-reseau d'uranium. Enfin, nous avons pu predire un site d'accueil probable du krypton dans le combustible nucleaire: la lacune d'uranium. Des experiences de spectroscopie x (exafs et xps) sur des echantillons de dioxyde d'uranium dopes par implantation ionique devraient nous aider dans la comprehension des phenomenes etudies et dans l'interpretation des resultats de nos calculs