Abstract FR:

Le but de ce travail est l'etude du comportement des combustibles nucleaires du futur, a base de nitrure, lors de leur dissolution dans l'acide nitrique. Ces combustibles presentent en effet de nombreux avantages en comparaison avec ceux utilises: les oxydes. Mais les nitrures de composition isotopique en azote naturelle, (#1#4n:99. 64%, #1#5n:0. 36%), produisent du #1#4c radiotoxique suivant la reaction #1#4n (n,p) #1#4c. L'utilisation de nitrures fortement enrichis en #1#5n permet d'eviter ce probleme. Cette etude a donc ete entreprise pour ameliorer notre comprehension des reactions chimiques se produisant lors de la dissolution et en vue de recuperer #1#5n, isotope couteux, en etudiant son comportement lors du traitement. Elle fait suite a une etude, dans laquelle l'evolution des produits de dissolution a ete mesuree en fonction du temps pour differents parametres. En effectuant ces dissolutions avec, soit des nitrures d'uranium, soit de l'acide nitrique, fortement enrichi en #1#5n, deux methodes ont ete developpees pour mesurer l'influence des parametres de dissolutions, temperature et concentration de l'acide nitrique, sur les rapports isotopiques #1#5n/#1#4n des oxydes et du gaz d'azote et de l'ammonium, par un spectrometre de masse couple a un appareil de chromatographie en phase gazeuse. Ce travail confirme l'hypothese que la premiere etape de la dissolution est l'oxydation de un par hno#3 avec formation de nh#4#+ et hno#2 et que hno#2 a un role de catalyseur et forme les autres produits de dissolution. Et nous pouvons conclure que la recuperation de #1#5n ne pourra etre effectuee, dans le cas d'une dissolution directe, que par le retraitement de l'ammonium