thesis

Etude experimentale et modelisation d'un plasma hors equilibre de monoxyde de carbone en ecoulement dans une tuyere. Application au processus de formation de couches de carbone

Defense date:

Jan. 1, 1993

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Institution:

Paris 6

Disciplines:

Directors:

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Abstract FR:

L'etude du fonctionnement d'un reacteur plasma hors equilibre basse pression en ecoulement dans une tuyere a ete effectuee en choisissant la molecule de monoxyde de carbone d'une part pour qualifier les phenomenes d'excitation et de dissociation de la molecule et d'autre part pour identifier les processus de depots de couches minces de carbone. L'etude experimentale de notre reacteur a permis de realiser une caracterisation de l'etat energetique de la phase plasma par spectroscopie d'emission. L'effet de la tuyere a montre d'une part l'exaltation des proprietes vibrationnelles des molecules d'azote et de monoxyde de carbone et d'autre part une discretisation spatio-temporelle du maximum de temperature des differents modes d'energie. Nous avons pu verifier (en sortie de la tuyere) l'etat fortement hors equilibre de notre plasma. L'analyse thermodynamique et cinetique mettent en evidence le role de l'excitation vibrationnelle sur les processus de dissociation de la molecule de monoxyde de carbone. L'introduction de la dissociation par les processus d'excitation vibrationnelle dans le modele cinetique montre le controle exerce par le mode vibrationnel sur la dissociation du monoxyde de carbone. La simulation de l'ecoulement hydrodynamique dans notre reacteur confirme en partie les observations effectuer en spectroscopie d'emission. La caracterisation physico-chimique des effluents gazeux et solides resultant de la dissociation du monoxyde de carbone a ete realisee par microscopie electronique a balayage, par x. P. S. , par chromatographie en phase gazeuse et par spectrometrie de masse. Nous avons ainsi pu proposer un mecanisme simplifie de reaction pour la dissociation du monoxyde de carbone et proposer l'optimisation du fonctionnement de notre reacteur. En accord avec les lois de polanyi, notre travail demontre que les reactions de decomposition regies par une etape endothermique sont controlees par l'excitation vibrationnelle du plasma. Ainsi l'etude du fonctionnement d'un reacteur plasma basse pression peut elle etre effectuee en substituant a la temperature a l'equilibre (au sens d'arrhenius) la temperature vibrationnelle qui qualifie selon polanyi les systemes reactionnels hors equilibres