thesis

Dosage du molybdene 93 et du zirconium 93 dans les effluents de retraitement

Defense date:

Jan. 1, 1998

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Institution:

Paris 11

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Abstract FR:

L'objectif de l'etude presentee consiste a elaborer des methodes de dosage de deux radioelements a vie longue, le zirconium 93 et le molybdene 93, dans les effluents de retraitement. Le #9#3zr ayant une periode tres longue (1,5. 10#6 ans), la mesure de cet isotope s'avere plus performante par spectrometrie de masse a couplage plasma induit (icp/ms) que par les mesures radiochimiques classiques. Le #9#3mo se desintegre avec une periode radioactive de 4000 ans par capture electronique, et peut etre detecte par mesure radiochimique, en particulier par spectrometrie x. Cependant, ces radioelements ne peuvent etre mesures directement sur l'effluent et necessitent une separation chimique prealable, qui elimine les radioelements susceptibles d'interferer et ceux responsables de la radioactivite de l'effluent. La separation est effectuee a l'aide de techniques potentiellement tres selectives, utilisant des molecules extractantes specifiques de mo et de zr : les extractions par solvant, par membrane liquide emulsionnee et par chromatographie liquide sur resine impregnee par solvant. Des etudes realisees au cea/cadarache, sur une solution synthetique simulant un effluent de retraitement, ont permis de demontrer les proprietes selectives de l'-benzoinoxime, extractant de mo, et du phosphate tributylique, extractant de zr, utilises selon les trois techniques etudiees. Les conditions optimales d'extraction et de separation ont ete atteintes a l'aide d'une methodologie de plans d'experiences. Enfin, les methodes ont ete testees sur effluents reels a cogema/la hague. Le #9#3zr a pu ainsi etre mesure a hauteur de 2. 10#6 bq/l dans une solution de dissolution et de 10#7 bq/l dans une solution de produits de fission. De meme, l'activite en #9#3mo mesuree dans la solution de dissolution s'eleve a 500 bq/l. Ces methodes ont permis en outre de determiner, pour les elements mo et zr contenus dans les effluents, les compositions isotopiques, qui concordent parfaitement avec celles issues du code de calcul cesar.