Abstract FR:

Ce memoire presente une etude fondamentale sur la radiolyse de l'eau en relation avec le circuit primaire de refroidissement des reacteurs nucleaires a eau sous pression. L'eau du circuit primaire de refroidissement contient de l'acide borique en tant que poison neutronique soluble ainsi que de l'hydrogene qui a pour role d'inhiber la decomposition de l'eau sous l'effet du rayonnement. L'hydrogene, avec l'aide des radicaux h, oh et e#-#a#q issus de la radiolyse de l'eau, recombine les produits moleculaires formes (h#2o#2 et o#2) et les transforme en eau par un mecanisme complexe comprenant une reaction en chaine. Dans le but de mieux comprendre le mecanisme d'action de l'hydrogene dissous et d'evaluer l'impact de plusieurs parametres sur ce mecanisme, des solutions aqueuses contenant differentes quantites d'acide borique et d'hydrogene ont ete irradiees dans un reacteur nucleaire experimental a 30c, 100c et 200c. La reaction de capture des neutrons thermiques par l'isotope #1#0b produit un rayonnement de transfert d'energie lineique eleve. L'eau est donc soumise a un rayonnement mixte gamma, constant et issu de la fission, plus un rayonnement #1#0b(n,)#7li dont l'intensite est ajustable en fonction de la quantite d'acide borique dissous. Il a ete trouve que, en presence d'hydrogene, la decomposition de l'eau sous irradiation est un phenomene a seuil en fonction du rapport entre le flux du rayonnement #1#0b(n,)#7li et le flux gamma. Lorsque le rapport #1#0b(n,)#7li / devient trop eleve, le nombre de radicaux n'est plus suffisant pour participer a la reaction en chaine, de ce fait l'eau se decompose de facon irreversible en oxygene et en peroxyde d'hydrogene. La temperature joue un role benefique sur ce mecanisme. L'ion nitrate et l'ion zinc, en faible concentration et en presence d'hydrogene, n'interferent pas avec la recombinaison ; l'ion fer(iii) et de l'ion cuivre(ii), par contre, favorisent la decomposition de l'eau.