Abstract FR:

L'etude des analogues naturels a permis d'identifier les fluoroapatites a forte teneur en groupements phosphate comme matrices potentielles de conditionnement des actinides. Des travaux anterieurs, similant la decroissance alpha dans la fluoroapatite phosphocalcique monocristalline ont mis en evidence un phenomene d'exfoliation et un recuit des defauts crees par les noyaux de recul sous irradiation par un faisceau d'ions helium. Notre travail a montre que l'exfoliation ne peut pas se produire sur les materiaux apatitiques polycristallins probablement grace a l'evacuation de l'helium hors de grains par un reseau de microcanaux aboutissant a la surface du grain et par la diffusion de l'helium dans les joints de grains. Concernant l'effet des noyaux de recul et de recuit par les particules alpha, l'utilisation d'un microscope electronique a transmission couple avec un implanteur d'ions a permis de realiser des irradiations simulant la decroissance alpha et de suivre in situ l'evolution du desordre d'echantillons polycristallins. Il a ete montre que pour toute la solution solide des fluoroapatites phospho-silicatees l'amorphisation se produit directement dans la cascade et que l'efficacite du recuit par alpha dans la fluoroapatite diminue tres rapidement avec l'augmentation du rapport sio 4/po 4. Ce dernier resultat est en accord avec les conclusions de l'etude des analogues naturels. Cette efficacite de recuit diminue egalement lorsque l'anion fluor present dans les tunnels est remplace par un groupement hydroxyle. Afin de modeliser le comportement des ceramiques lorsqu'elles sont dopees avec des actinides nous avons etabli, en tenant compte des vitesses de creation et de guerison des defauts, l'equation differentielle gouvernant l'evolution du desordre en fonction du temps de stockage. La resolution de cette equation permet de conclure que les matrices apatitiques a forte teneur en phosphate conserveront probablement leur structure cristalline au cours du stockage.