Abstract FR:

Dans ce travail, differents aspects lies a la dynamique des etats excites de polymeres conjugues sont explores. Les systemes conjugues occupent une place de plus en plus importante dans le domaine de l'optoelectronique. Ils peuvent etre consideres comme une classe de materiaux qui combinent les proprietes optiques et electroniques des semiconducteurs et les avantages lies a la souplesse d'utilisation et de synthese des systemes organiques. L'optimisation des proprietes electroniques de ces systemes (susceptibilites non lineaires, rendements de luminescence) necessite une comprehension approfondie des processus microscopiques qui regissent la dynamique des etats excites. Le couplage des excitations elementaires aux modes de vibration du squelette carbone (couplage vibronique) et son influence sur les proprietes optiques non lineaires d'un systeme modele (chaine de polydiacetylene) sont d'abord etudies. La dynamique de relaxation du polymere est caracterisee en simulant la propagation de paquets d'ondes vibrationnelles sur les courbes d'energie potentielle reliant les etats fondamental et excite des formes mesomeres de la chaine. Cette etude montre quels modes sont actifs en reponse a l'excitation, comment ils couplent les etats electroniques et conditionnent la dynamique des populations du systeme. Ces resultats sont appuyes par des resultats obtenus dans des experiences realisees en configuration pompe sonde a l'aide d'impulsions de 10 femtosecondes de duree sur des films minces epitaxies du polydiacetylene. En plus des effets du couplage vibronique, inherents a la structure du polymere, nous montrons, dans un second temps, l'incidence sur la dynamique de relaxation, de facteurs extrinseques a la chaine conjuguee. Nous mettons en evidence le role de l'organisation moleculaire sur les proprietes d'emission d'un oligomere electroluminescent en comparant la dynamique du gain optique de films cristallins de qualites cristallographiques differentes.