Abstract FR:

Les emissions de nox contribuent largement a la pollution de l'air. De ce fait, des normes antipollution de plus en plus severes ont ete mises en place. Un nouveau concept appele snr (selective nox recirculation) a ete developpe par daimler benz pour la diminution des rejets de nox des vehicules diesel et lean burn. Ce concept se compose d'une etape d'adsorption selective de nox sur un materiau judicieusement choisi, suivie d'une etape de desorption avant leur destruction thermique dans la chambre de combustion. L'objet de cette these etait de trouver des materiaux capables d'adsorber selectivement les nox dans un melange complexe de gaz et presentant une temperature de desorption compatible avec celle d'un gaz d'echappement. Trois types d'adsorbants ont ete etudies : aluminate de baryum, basno 3 et h 3pw 1 2o 4 0, 6h 2o. Les deux premiers composes ont permis d'etudier l'effet de l'environnement electronique de l'oxyde de baryum sur l'adsorption selective de nox. Sur ces solides, seul no 2 est adsorbe pour former des nitrates de cur : ba(no 3) 2 et o-ba-no 2. L'environnement de l'oxyde de baryum le protege contre la carbonatation par co 2, contrairement a bao massique ou il y a empoisonnement des sites d'adsorption par co 2. L'adsorption irreversible de so 2 sur ces adsorbants mene a une desactivation rapide. Cet effet nefaste de so 2 a oriente nos recherches vers des adsorbants ou l'adsorption des nox ne formait pas d'especes nitrates. Sur h 3pw 1 2o 4 0, 6h 2o on note une adsorption rapide et simultanee de no et de no 2 qui procede par la substitution des molecules d'eau de cristallisation. La formation d'especes (no +, no 2 -) en interaction avec les protons acides de la structure a ete mise en evidence. Cette specificite des sites d'adsorption empeche l'empoisonnement de cet adsorbant par so 2 ou co 2. Compte tenus des exigences du systeme snr, h 3pw 1 2o 4 0, 6h 2o semble etre un bon candidat potentiel.